热点研究 | 气溶胶直接效应通过改变大气动力学和光解速率影响对流层臭氧
原文标题：Impacts of aerosol direct effects on tropospheric ozone through changes in atmospheric dynamics and photolysis rates
发表期刊：Atmos. Chem. Phys.
作者：Jia Xing et al.
第一作者机构：State Key Joint Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control, School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China
出版年：2017
研究背景
气溶胶的直接效应（ADEs）即气溶胶通过散射和吸收入射的太阳辐射，减少到达地表的辐射并导致光解速率降低，进而减少臭氧在污染地区的生成。有研究表明ADEs相关的冷却作用抑制了大气流通，从而提高了地表O3水平。因此，评估ADEs对臭氧的影响有助于颗粒物和臭氧的协同减排。
研究方法
本研究采用过程分析方法，应用气象与大气化学双向在线耦合的WRF-CMAQ模型，定量研究ADEs对对流层臭氧的影响。对中国2013年1月、7月设置多个模拟场景，从大气动力学的变化（ΔDynamics）和光解率的变化（ΔPhotolysis）两方面评估ADEs对O3的影响，IPR和IRR跟踪主要大气过程中因素对O3的影响，讨论分析各种气相反应在O3的形成中的重要性。
模拟的情景设置：在模拟中，SimBL情景为均不考虑气溶胶反馈和光解率对辐射的影响；SimNF情景为仅考虑气溶胶反馈对光解率的影响；SimSF情景同时考虑气溶胶反馈对光解率和辐射的影响。SimNF和SimBL之间的差异反映ADE通过ΔPhotolysis对O3的影响，SimSF和SimNF之间的差异反映ADE通过ΔDynamics对O3的影响，SimSF和SimBL之间的差异反映ADEs对O3的总影响。
研究结果
通过ΔDynamics和ΔPhotolysis协同作用可以减少1月地表最大1小时臭氧（DM1O3）39 μg/m³，增加7月地表最大1小时臭氧4 μg/m³。7月O3的增加很大程度上归因于ΔDynamics，由于大气较为稳定，在大气动力学的作用下，O3干沉降的汇减弱而光化学反应的源增强。同时，在7月中午，地表OH浓度也有增强，但在1月白天平均浓度降低。受ADE的影响，1月和7月均存在OH链长度增加，臭氧生成向VOCs限制条件转变的现象。本研究表明，ADEs降低可能存在增加冬季O3浓度的潜在风险，但有利于减少夏季O3浓度最大值。
ADEs对O3的影响：1月DM1O3高值出现在太阳辐射较高的珠三角地区，7月DM1O3高值区北移，NOx和VOCs排放强度大、少雨且太阳辐射较强的京津冀和长三角地区最为突出。北方冬季臭氧生成受VOCs限制，则ADE的影响使得气象条件较为稳定，地表NOx浓度增加，进而通过NOx的滴定效应抑制臭氧生成。如图2d所示，ΔDynamics使得中国东部地区DM1O3降低了24 μg/m³。如图2e所示，受ADE影响，入射太阳辐射减少，光解速率降低，中国东部地区在ΔPhotolysis的作用，使得DM1O3降低了16 μg/m³。ΔDynamics和ΔPhotolysis的综合作用可导致从京津冀至四川盆地DM1O3降低到39 μg/m³。7月中国多数地区，臭氧生成机制由受VOCs限制向受NOx限制转变，因此受ADE影响导致的稳定的气象条件下NOx浓度增加，将促进O3的生成。京津冀、长三角和四川盆地受ΔDynamics作用可使得DM1O3增加了5 μg/m³。
IPR分析：结果表明，地表臭氧垂直湍流混合过程（VDIF）为其主要源，干沉降过程（DDEP）为其主要汇。PM2.5浓度越高，ADEs的影响越大，且其影响存在很强的垂向变化和日变化。受ADEs影响，由于稳定性增加的ΔDynamic，降低了沉积速度，从而增加地表臭氧浓度。ΔDynamics对DDEP影响最大的时段为早晨和午后，与ADEs对PBL的影响一致。化学过程（CHEM）为1月地表臭氧第二大汇和7月日间臭氧源。由于大气稳定使得臭氧前体物累积并在光化学反应最活跃的时段反应生成臭氧，因此，ΔDynamics增加1月和7月午间臭氧浓度。1月ΔPhotolysis降低光化学反应速率降低臭氧浓度，7月午间受ΔPhotolysis影响，早晨累积前体物，午间发生反应增大臭氧浓度。在1月午后和夜间ΔDynamics作用下，NOx浓度增加，滴定作用消耗臭氧。受ADEs影响，DDEP对臭氧的沉降减弱，且PM2.5浓度越高，ADEs作用越强，DDEP越弱，进一步增加臭氧浓度。7月DM1O3增加的原因为ADEs作用下，干沉降汇减弱，而气象条件较稳定、PBL较低，臭氧生成前体物浓度较高，导致臭氧生成的源增强。
IRR分析：结果表明，1月和7月在ΔDynamics作用下均存在PHNO3增加，PH2O2减小；ΔPhotolysis作用下PHNO3和PH2O2均减小；ΔDynamics和ΔPhotolysis的共同作用导致PH2O2/PHNO3减小，使得近地面臭氧生成向VOCs限制条件转变。
结论
本研究结果表明对NOX的有效控制不仅可以降低臭氧浓度，而且可以通过PM2.5减少带来的气溶胶直接效应减弱，达到降低臭氧峰值的效果，从而进一步揭示了NOX控制对O3和PM2.5减排的协同效益。
【E文载道 整理；CCAPP秘书处 发布】
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